根据国际经济合作与发展组织环境展望报告[1]，预计至2050年，全球淡水需求量将在2000年的基础上增加55%，达到550 000千万m3，逾40%的居民将生活在极度缺水地区，水资源短缺将成为全球性问题.反渗透技术具有产水水质好、成本相对低等优点，是海水淡化、超纯水制备及工业废水回用处理的主流技术.目前，全球海水淡化日产量已达8 000万m3，其中超过60%来源于反渗透产水[2]，可见，反渗透技术已成为缓解水资源短缺的重要途径之一[3].

虽然反渗透技术已经得到了广泛的运用，但生物污染仍旧是实际应用中亟待解决的重要问题之一，主要原因是海水、苦咸水等原水中含有大量微生物，易在膜表面吸附、生长、繁殖造成生物污染[4-5]，直接影响膜性能，降低产水水质和水量，同时减小有效操作压力，增加运行成本[6].加氯预处理和膜清洗是目前主要的污染控制技术[7-9].活性氯消毒(HOCl、OCl-等)是预处理工艺中常用的技术，但进水中的余氯易攻击RO膜表面的酰胺基团，损害反渗透膜[7]，同时氯气与有机物作用可能会产生消毒副产物，危害人体健康[10].此外，由于氯消毒预处理过程无法杀灭所有细菌，存活下来的细菌可快速繁殖，导致膜污染再次发生.而频繁的膜清洗操作则会进一步损伤膜表面，缩短反渗透膜的使用寿命[11].据报道，中东地区70%的反渗透装置均存在生物污染问题[12]，反渗透膜的平均寿命仅为3～4年[4]，而用于预防和清除生物污染的费用占总操作费的30%[13].因此，研制新型抗生物污染反渗透膜具有重要的实际意义.

近年来，抗生物污染反渗透膜的研究主要集中在抗生物质吸附型和抑菌型反渗透膜两个方面.本文对抗生物污染反渗透膜研究进展进行了综述，并对未来的发展方向进行了展望.

1 抗生物质吸附型反渗透膜

从生物污染形成的机理来看，微生物和蛋白质在膜表面的吸附是生物膜形成的关键步骤[14-16]，通过控制生物质在膜表面的吸附可有效减缓生物污染层的形成，因此，增强材料表面亲水性、改变表面电荷或降低表面粗糙度是降低生物质吸附的常规方法[4,6,14]，也是制备抗生物质吸附型反渗透膜的重要手段.

1.1 表面亲水改性

生物质吸附初始阶段，受沉降、料液流动等影响聚集在膜面上方的污染物[16]，需克服一定的能垒，才可能在膜表面吸附[14].表面亲水改性是采用化学或物理手段在膜表面引入聚乙二醇(PEG)、聚乙烯醇(PVA)[17-18]等富含亲水基团的化合物，亲水基团可通过氢键作用结合水分子，在膜表面形成一层有序的水层，从而大幅提高吸附能垒，减少污染物的吸附[19].

陆游《游卧龙寺》一诗描述他追随夔州的峒民“晓发鱼复走瞿唐”，游观当地人认为最宏大的卧龙寺，结果却令他十分失望：“过江走马十五里，小寺残僧真蕞尔。投鞭入门一为笑，僻陋称雄有如此。”之所以觉得其寒酸简陋，是因为陆游见过家乡所在的吴越地区更为壮观的寺庙：“君不见天童、径山金碧浮虚空，千衲梵呗层云中”。故乡佛教建筑的雄伟，标志着吴越地区经济、宗教的发达，而夔州，仅从一个小寺庙就可见其各方面的贫穷落后。

接枝是表面亲水改性较为常用的化学方法，改性物质与膜表面活性位点反应，通过共价键固定于膜表面，具有抗吸附作用显著、效果持久等优点.但由于大部分的化学反应条件苛刻，且需要使用二甲基亚砜等强极性溶剂，易损伤PA膜表面，因此寻求温和的接枝反应十分重要.酰胺化反应具有条件温和、接枝效率高等优点，已被广泛应用于接枝改性的研究中.Kang等[23-24]利用酰胺化反应(图1)，成功将PEG及其一系列衍生物接枝于RO膜表面，膜表面亲水性显著提高，抗蛋白质吸附能力也更优异.

  

图1 反渗透膜表面利用EDC活化接枝PEG衍生物[23]Fig.1 Surface modification of RO membrane by carbodiimide-induced grafting with poly(ethylene glycol) derivatives[23]

PVA和PEG作为亲水材料制备抗生物质吸附反渗透膜，效果显著，但在应用中存在易氧化、不耐热等问题 [25]，因此寻找新的亲水改性材料仍是未来的研究方向.聚多巴胺(PDA)是一种仿生亲水涂层材料，由多巴胺(DA)在碱性溶液中氧化自聚合得到.PDA具有超强的黏附性能，碱性条件下，可在各种材料表面迅速成膜，形成过程简单且不需要有机溶剂，同时其中含有的大量亲水基团，可有效提高材料表面亲水性[26].PDA 涂层的厚度可通过反应时间、多巴胺溶液浓度及反应温度控制，从而有效调控表面改性对膜通量的影响.Karkhanechi等[27]在反渗透膜表面原位生成PDA，改性膜抗细菌吸附能力大幅提升.McCloskey等[28]则探究了PDA沉积时间与反渗透膜通量及抗污染性能间的关系.结果显示，当沉积时间为90 min时，改性膜抗吸附性能大幅提高，通量下降较小.聚多巴胺作为膜表面修饰材料前景广阔，但有关其自聚黏附机理的研究仍需进一步加强.此外，聚多巴胺化学组成和反应活性受pH影响复杂，有研究发现，碱性条件下，PDA中醌类化合物成分增加，无需催化剂参与即可和赖氨酸等蛋白质内的氨基酸残基发生共价交联反应，不利于膜抗吸附性能的提升，这也是今后研究需要解决的问题.

1.2 表面荷电改性

天然抗菌剂是从一些动植物体内提取的具有抗菌活性的高分子有机物，如甲壳素、壳聚糖等，近年来随着生物技术的发展，抗菌肽、抗菌酶等新型天然抗菌剂也逐渐成为研究热点.

单一改性方法制备的抗生物污染反渗透膜在实际运用中虽然存在抗吸附效果不佳、适用环境单一等问题，却为膜的综合改性奠定了基础.综合多种改性方法的膜不但具有更好的抗吸附效果，而且对环境变化具有更强的适应能力.两性离子材料是一种同时具有阴、阳离子基团，且能够高度水合的化合物.两性离子改性表面不仅呈电中性，而且可生成紧密结合的水合层，大幅提高材料表面亲水性，被认为是极具前景的抗污染改性材料，目前在微、超滤膜等表面的改性研究中已经得到很多关注.然而，常用的两性离子合成方法条件较为苛刻，需要使用有机溶剂或特定的官能团，无法适用于反渗透膜改性.开发新的合成方法或根据膜表面官能团定向合成新的两性离子结构，是实现其在抗生物污染反渗透膜领域应用的常规思路.Yang等[33]首次利用引发式化学气相沉积法(iCVD)，成功在反渗透膜表面构建两性离子层，该方法无需化学溶剂参与，不损伤膜表面，改性膜具有优良的抗生物污染性能.Ma等[34]合成了具有伯胺和仲胺结构的新型两性材料N-氨乙基哌嗪丙磺酸盐(AEPPS)，AEPPS可和MPD共同作为水相单体与TMC进行界面聚合反应，从而在反渗透膜表面引入两性离子结构.改性膜对单宁酸和海藻酸钠均表现出优异的耐污染性能.Karkhanechi等[35]以聚多巴胺作为前体层，涂覆于反渗透膜表面后，共价接枝聚两性离子MPC-co-AEMA，成功地减少了膜表面对恶臭假单胞菌的吸附.

涂覆是实现表面亲水改性最有效的物理手段之一，操作简单、条件温和，被广泛应用于表面亲水改性的研究中.Nikkola等[20]将PVA涂覆于RO膜表面后，水接触角由53.2°下将至21.5°，静态抗吸附实验观察到细菌在膜表面的吸附量明显减少.目前，涂覆法已成功应用于商业抗污染反渗透膜的生产中[21]，但仍然存在涂覆层易脱离，改性效果持久性不佳，涂覆层对膜通量影响明显等问题[22].

耳位于头面部之两侧，由外耳（包括耳郭和外耳道）、中耳（包括鼓膜、鼓室和咽鼓管等）和内耳（包括耳蜗、前庭和半规管）三部分组成。人体各部位和脏器在耳郭上有一定的反映区，在反映区出现的敏感点称为耳穴。

静电自组装是在反渗透膜表面引入无机抗菌剂最为简单有效的方法，且适用于各类无机抗菌材料.Rahaman等[42]以PEI作为封端剂，制得带正电的AgNPs(AgNPs-PEI)，通过静电自组装，将聚丙烯酸与AgNPs-PEI依次吸附于膜表面(图5).结果显示，改性膜1 h杀菌率可达95%.但AgNPS成本较高且长期积累易产生毒性.相较于AgNPs，CuNPs具有安全隐患小，更经济等优点，Ben-Sasson等[43]将带正电的CuNPs-PEI，通过静电吸附自组装于膜表面.改性膜通量和截留率无明显变化，吸附活菌数减少了80%～95%.但CuNPs在水环境中易溶解，故抗菌效果的持久性不佳.氧化石墨烯纳米片是近来较为热门的新型无机纳米材料，具有良好的亲水性和表面活性，同时已被证实对大肠杆菌具有高效的抗菌活性[44].Choi[45]通过静电自组装法在PA膜表面依次沉积带有相反电荷的氧化石墨烯纳米片，最终得到具有优异耐污染性能和耐氯性能的反渗透膜.静电自组装操作简单，但需对纳米材料进行荷电改性，且使用过程中存在纳米颗粒易浸出，抗菌时效短等问题，同时有机污染物也会改变膜表面的荷电性，从而影响抗菌剂的再吸附过程.

Zhou等[29]利用静电自沉积法在膜表面涂覆强正电的聚乙烯亚胺后，对阳离子表面活性剂的抗污染性能大幅提升.Liu等[30]对季铵盐和肝磷脂改性膜分别进行了抗吸附实验，结果显示，虽然两种改性膜亲水性相近，但由于静电吸引作用，前者更易吸附大肠杆菌.虽然单一荷电改性的效果已被许多研究证实，但实际运用中，原水内常含有多类蛋白质和微生物，污染物表面荷电情况复杂，细菌荷电性还受菌种、溶液pH等诸多因素影响[14]，膜电位也与环境pH密切相关，因此带正电或带负电的膜均无法发挥理想的抗污染效果，电中性膜被认为是更具应用前景的研究方向[31].Ba等[32]通过在荷正电的纳滤膜表面涂覆荷负电的SPEEK，制备出电中性的纳滤膜，改性膜对牛血清蛋白、腐殖酸、海藻酸钠及活性淤泥等多种污染物均表现出良好的抗吸附效果，对抗生物质吸附型反渗透膜的制备具有借鉴作用.

2 抑菌型反渗透膜

在反渗透膜表面引入抗菌剂，从而赋予膜接触杀菌特性，是提高反渗透膜抗生物污染能力的另一种有效方法.目前已成功应用于抑菌型反渗透膜研究的抗菌剂可分为有机抗菌剂、天然抗菌剂和无机抗菌剂.

2.1 有机抗菌剂制备抑菌型反渗透膜

有机抗菌剂是较早为人们所用的一类抗菌剂，生产工艺成熟且种类多样.目前常用的就有包括季铵盐类、聚胍类、有机胺类等在内的数十种品种.

表面涂覆是固定抗菌剂较为常用的手段.Nikkola等[20]通过表面涂覆聚六亚甲基胍盐酸盐(PHMG)，制备得到抑菌性能优良的反渗透膜.聚多巴胺中含有丰富的仲胺结构，酸性条件下，通过质子化作用可形成季胺离子，具有广谱杀菌功能.Karkhanechi等[27]在RO表面涂覆聚多巴胺后，观察到pH=6时，大肠杆菌存活率仅为54%，但碱性条件下，杀菌作用显著下降.表面涂覆要求抗菌剂可以在材料表面自主成膜，因此一般只适用于高分子有机抗菌剂，抗菌剂选择范围狭窄.

  

图2 反渗透膜表面季铵化改性[36]Fig.2 Surface modification of RO membrane with quaternary ammonium cation[36]

表面接枝是另一种被广泛应用的表面修饰手段.研究证明，无论是低分子还是高分子有机抗菌剂，接枝于膜表面后均可表现出良好的抑菌效果，但由于膜材料和膜表面官能团对化学溶剂和反应类型都有较高的要求，因此选择合适的接枝反应非常重要.Zhang等[36]通过酯化反应在膜表面固定叔胺基团后，利用5-氯甲基-水杨醛(CSA)进行季铵化改性(图2)，改性膜同时具有抑菌和抗吸附功能.Wang等[37-39]利用自由基聚合反应成功将一系列海因衍生物接枝于反渗透膜表面，改性膜同时具有杀菌和耐氯性能(图3).

侧吹炉产生的高温烟气在炉体上部及上升烟道漏风，将烟气中CO二次燃烧后，经余热锅炉回收余热，产生蒸汽送余热发电。通过沉尘室及布袋收尘器除尘后，烟气送尾气脱硫系统处理，烟尘倒运返回侧吹熔炼配料。

有机抗菌剂用于制备抑菌型反渗透膜，效果显著，但长期使用易产生耐药性，危害环境和身体健康，同时在制备方式上也存在许多待解决的问题，比如涂覆作用时效短，接枝反应易破坏膜性能等，因此寻求高效、低毒的新型有机抗菌剂和合适的改性方式仍将是重要的研究方向.

2.2 天然抗菌剂制备抑菌型反渗透膜

由于静电相互作用，膜表面电位对微生物的初始吸附具有重要影响.当两者具有相同电荷时，静电排斥作用可有效阻碍微生物的沉积.因此，通过改变膜电位，增强膜表面与微生物间的静电斥力，可直接控制生物污染.

Saeki等[40]以6-氨基乙酸(ACA)为间隔分子，通过EDC/NHS催化酰胺化反应，在膜表面接枝溶菌酶(图4)，改性膜对革兰氏阳性菌、溶壁微球菌以及枯草芽孢杆菌都有良好的杀菌作用.抗菌肽是生物体产生的一种具有抗菌活性的多肽，抗菌谱广且不易产生耐药性.Berliner等[41]以PEG和3-马来酰亚胺丙酸酐作为中间分子，通过巯基与双键反应成功地在反渗透膜表面接枝抗菌肽.

当前国际上与自由贸易区域有关的概念多达20多种，其中一部分属于双边或多边贸易体系，包括世贸组织框架下的自由贸易区(FTA，Free Trade Area)，其余部分属于单边自由贸易区范畴，包括我国即将设立的自由贸易港。自全球第一家自由贸易港诞生至今，自由贸易港口经历了从转口贸易到加工贸易，再到综合型贸易港的演变过程。

  

图3 海因衍生物修饰反渗透膜杀菌机理[37]Fig.3 Scheme for sterilization of hydantoin derivative[37]

  

图4 反渗透膜表面接枝溶菌酶[40]Fig.4 Surface modification of RO membrane by grafting with lysozyme[40]

天然抗菌剂应用于抑菌型反渗透膜的制备，资源丰富，安全系数高，但存在稳定性差，生产技术不成熟，对工作环境要求高等问题，因此相关研究受到了较大限制，距离工业化生产尚有很长一段距离，但随着生物技术的不断发展和环保意识的增强，天然抗菌剂在水处理领域的应用必然会受到更多的关注.

2.3 无机抗菌剂制备抑菌型反渗透膜

无机抗菌材料始于20世纪80年代中期，具有耐热性、持久性、连续性和安全性等优点，近年来，为了提高抗菌剂的效能，减少抗菌剂用量及其对载体其他性能的影响，纳米级无机抗菌材料受到越来越多的关注.2001年，Kwak等[13]首次将光催化型抗菌剂TiO2纳米颗粒引入反渗透膜表面，改性膜性能基本不变，4 h光催化杀菌效率可达100%.但TiO2纳米颗粒只有在紫外光的照射下才具有抗菌活性，因而限制了其在抑菌性反渗透膜制备中的实际应用.继TiO2纳米颗粒后，纳米Ag颗粒(AgNPs)、纳米Cu颗粒(CuNPs)、氧化石墨烯(GO)纳米片等无机抗菌材料因抗菌效果优良且无需光照条件即可发挥抗菌效果，逐渐成为研究者关注的热点.

式中：Bmin为各评价指标等级阈值的下限；Bmax为各评价指标等级阈值的上限；k为常数，可根据评价指标的模糊阈度进行调整。

  

图5 (A) Ag-PEI的制备; (B) 静电层层自组装[54]Fig.5 Preparation of Ag-PEI (A) and electrostatic layer-by-layer self-assembly technique (B)[54]

为克服自组装抗菌时效短的缺点，接枝、原位再生等新型杂化方式不断涌现.Yin等[46]以半胱胺作为架桥剂，通过Ag-S键在膜表面共价结合AgNPs.Ben-Sasson等[8]利用NaBH4直接在膜表面还原AgNO3，原位生成AgNPs，无需拆分膜组件即可实现AgNPs的再生.

进行边坡减载技术，降低坡面的承载力，增加边坡建设的坚固性。我国目前常用的边坡减载技术主要分为两种：削坡减载和削头减载。削坡减载主要是减少坡面的土，降低坡面高度，使坡度放缓；削头技术主要是对坡体的上部分的岩石结构进行削除处理，降低边坡的整体高度，降低坡面的缓度[5]。目前，这两种减载技术中，削头技术被我国建筑业普遍运用，因为削头减载技术受附近建筑物的干扰程度较小，实施起来不太受限制，可以运用在大多数边坡工程中，因此比较受行业欢迎。

在江阴的各部门联合推动下，要把耕地做成拥有生产、生态环境和景观文化功能的综合体。农田在吸收SO2、滞尘、供氧等生态功能价值上与草地相等；在固碳、涵养水源价值上稍小于林木、草地、湿地和沼泽；但在保育土壤的价值上，尤其是减轻泥沙淤积上优于其它任何生态单元；如果不算农田在土壤肥力保持方面的价值，农田生态服务功能价值总量较接近于草地、阔叶林、灌木林疏林和经济林。

无机抗菌剂制备抑菌型反渗透膜具有方法灵活多变，抗菌效果显著，对膜性能影响小等优点，可以预期未来其在海水淡化和污水处理领域都将具有很好的应用前景.但也应该看到目前的研究仍存在许多不容忽视的问题，如静电自组装法易造成纳米颗粒流失，制得的杂化膜抗菌时效较短，接枝法制备抑菌型反渗透膜的过程中，纳米颗粒的抗菌活性会有不同程度的损失，污染物在膜表面的吸附则会影响抗菌剂的二次再生等.因此开发环境友好的无机纳米抗菌材料，进一步优化杂化方式，提高抗菌效果的有效性和持续性将是今后研究的方向.

 

表1 表面改性法优缺点一览表

 

Table 1 The advantages and disadvantages of surface modification methods

  

改性物质改性方法优点不足有机材料涂覆简单温和,适用范围广影响水通量,持久性不佳接枝效果显著持久,过程可设计性强易损伤膜表面,步骤相对复杂无机材料静电自组装操作简单,效果显著改性材料需带电,纳米颗粒易浸出接枝效果持久、改性材料不易脱落对化学反应的设计要求高原位再生操作简单,可重复再生

3 结论与展望

抗生物污染反渗透膜的制备一直是膜分离领域的研究重点.表面修饰因方法多样，效果显著，逐渐在相关研究中占据主导地位，表1总结了各表面修饰方法的优缺点.

虽然抗生物污染反渗透膜的研究已取得较大进展，但仍然存在许多值得深入研究的问题：(1)反渗透膜生物污染机理及过程尚不明确，有关膜表面性质与吸附性能间的关系缺乏机理性研究，相关结论也多为经验推断；(2)吸附过程不仅与膜表面性质有关，还受细菌特性、操作条件等因素影响，现有研究通常只对单一因素进行考察，且无统一的抗污染效果表征体系；(3)目前的改性方法多不完善；(4)实际生产环境污染物体系复杂，且涉及操作压力、浓差极化以及进料速度等多种影响因素，实验操作环境则偏理想化，实验体系与实际应用的偏差不利于未来实现工业化生产.

抗生物污染反渗透膜距离工业化生产，并广泛应用于海水淡化、污水处理等领域仍有一定的距离，但相信随着膜科学及材料、生物科学等相关学科的继续发展，膜改性方法的不断完善，以及对反渗透膜生物污染机理和过程的进一步探讨，未来关于抗生物污染反渗透膜的研究将取得更大进展.

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